本发明设计储氢材料，特别涉及一种多级调控实现低温放氢富镁储氢材料及制备方法
背景技术：
1、固态储氢材料，尤其是轻金属合金类材料，因其较高的储氢密度、较好的安全性以及便于携带的特性，成为研究热点。镁合金因具有极高的储氢能力(理论值可达7.6wt％)，被视为极具潜力的储氢材料之一。然而，纯镁存在活化困难、吸放氢动力学缓慢、放氢温度高(通常需在300℃以上)等问题，限制了相关器件落地从而无法实现车载及移动设备应用。为克服上述难题，科研人员不断探索通过合金化、纳米化、引入催化剂等多种策略，加快储氢材料的吸放氢动力学以及提高其储氢量。然而目前的合金化手段制备周期长，耗时耗力，虽然储氢材料的容量较高、动力学有所改善，但其放氢温度在300-400℃，能耗高，最终制备的储氢材料效率低，不适用于移动设备及车载应用。
2、然而目前的机械球磨手段制备周期长(＞24小时)，耗时耗力，虽然储氢材料的容量较高、动力学有所改善，但其放氢温度在300-400℃，能耗高，最终制备的储氢材料效率低，不适用于移动设备及车载应用。
技术实现思路
1、为了克服以上现有技术存在问题，本发明的目的在于提供一种多级调控实现低温放氢富镁储氢材料及制备方法，该方法旨在有效降低放氢温度、提升吸放氢速率，同时保证材料的储氢容量，为低能耗的镁基储氢材料提供了一种新方法。
2、为了达到上述目的，本发明采用的技术方案是：
3、一种多级调控实现低温放氢富镁储氢材料，即mg-xwt.％ni-15-xwt.％fe(0＜x＜15)，其中mg占85wt.％，ni粉含量0～15wt.％，其余为fe粉，得到的合金粉末呈现不规则颗粒状，并且随着fe粉含量的变化，颗粒细化程度有所差异，其中fe粉作为球磨助剂，含量越高，颗粒细化程度越大。
4、一种多级调控实现低温放氢富镁储氢材料的制备方法，包括以下步骤：
5、步骤1，球磨-成分优化：
6、按照mg粉占85wt.％、ni粉含量0～15wt.％，其余为fe粉进行配比，使用高能球磨仪进行短时高能球磨；球磨珠会对粉末产生强烈的冲击和剪切力，导致粉末颗粒的破碎，从而使粉末的表面积显著增加、粉末颗粒之间的接触面积增加，促进了mg和ni原子在界面处的扩散，从而加速合金化；
7、形成稳定的mg2ni相，球磨气氛为h2，促使表面微氢化，获得所需的镁合金粉体；
8、步骤2，高压氢化-多相协同氢化：
9、将步骤1得到的镁合金粉末置于磁力反应釜中，整个过程需要隔绝空气防止样品氧化，获得氢化后的镁合金粉体，镁合金粉体中含有mgh2、mg2nih4两种氢化物相；ni的存在有助于氢原子在材料晶格中的扩散，从而加速氢化物的形成和分解过程。
10、步骤3，球磨-催化去稳定化：
11、将步骤2得到的氢化后的镁合金粉末与催化剂tm@c(tm＝co/ni/coni)通过球磨机短时球磨复合，添加催化剂的合金体系中，催化剂占比为1wt.％～5wt.％，获得复合后的合金粉末，得到低温放氢富镁合金储氢材料。
12、所述步骤1中，球料比为(10～40):1，使用直径10mm/5mm/2.5mm不锈钢球，大球中球小球质量比为(5～50):(2.5～25):(0.5～5)，球磨时间4～8小时，球磨机转速500～1000r/min，球磨后的合金粉末颗粒尺寸＜200μm。
13、所述步骤2磁力反应釜中，在280～350℃，氢压为5～10mpa条件下，对镁合金粉末进行高压氢化，氢化时间为6～12小时。
14、所述步骤3中，球磨气氛为氮气，球料比为(10～40):1，使用直径5mm/2.5mm不锈钢球，大球小球质量比为(1～9):1，球磨时间10～60分钟，球磨机转速300～600r/min，最终粉末颗粒尺寸＜200μm。
15、通过步骤1实现合金化、步骤2实现多相协同氢化、步骤3实现催化，以上多级调控的手段，大大缩短了制备周期，在吸放氢过程中合金化促进镁基储氢热力学去稳定化、多相协同氢化促进吸放氢动力学、催化提供活性位点，为mg-h键断裂提供低的反应路径，在多级调控策略下最终实现mg-ni-fe合金体系在180℃左右开始放氢，放氢峰值温度低于300℃。
16、本发明有益效果
17、本发明所提供一种简便的多级调控实现低温放氢富镁储氢材料制备方法，通过简单机械球磨，调控工艺参数，实现多级优化并制备出低温快速放氢的镁镍铁三元储氢合金。制备过程中通过短时高能球磨使得三种合金粉末同时实现表面微氢化和合金化，增加了表面缺陷以及提高了合金粉末的抗氧化性能，紧接着一步高压氢化得到了完全氢化的镁镍铁氢化合金粉末。通过简单的球磨手段大大降低了熔炼制备成本，并缩短了制备周期，流程简便，制备出的mg-ni-fe三元合金在290.27℃便能放氢，放氢峰值温度也低于350℃，降低了放氢过程的能耗，减少了维护成本，有利于推进固态储氢器的研发。此外，添加催化剂后形成多种氢化物，协同实现了热力学去稳定化，将体系的初始放氢温度进一步降低至184.56℃，放氢峰值温度降为220.39℃(mg2nih4)、268.02℃(mgh2)。180℃左右的起始放氢温度意味着该材料可以在相对温和的条件下启动放氢过程，这对于减少能量消耗和提高系统的整体效率非常有意义。低于300℃的放氢过程表明材料在较低温度下就能有效工作，这不仅降低了操作成本，还提高了材料的热稳定性，延长了使用寿命。除此之外，由于操作温度较低，减少了过热风险，提高了材料使用时的安全性。因此本发明中的mg-ni-fe三元储氢材料具备应用于那些对温度敏感或需要在较宽温度范围内运行的应用场景的潜质，如燃料电池汽车和移动电源设备等。
18、本发明通过步骤1的机械球磨缩短球磨时间至8小时以内的基础上，直接通过步骤2对样品进行高压氢化，氢化时间≤12小时，最后通过步骤3的催化复合(≤1小时)将低温放氢富镁合金的制备周期大大缩短(＜24小时)，并通过后续表征测试手段对其性能进行验证，实现了在300℃以下放氢。
1.一种多级调控实现低温放氢富镁储氢材料，其特征在于，即mg-xwt.％ni-15-xwt.％fe(0＜x＜15)，其中mg占85wt.％，ni粉含量0～15wt.％，其余为fe粉，得到的合金粉末呈现不规则颗粒状，随着fe粉含量的变化，颗粒细化程度有所差异，其中fe粉作为球磨助剂，含量越高，颗粒细化程度越大。
2.根据权利要求1所述的一种多级调控实现低温放氢富镁储氢材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
3.根据权利要求2所述的一种多级调控实现低温放氢富镁储氢材料的制备方法，其特征在于，所述步骤1中，球料比为(10～40):1，使用直径10mm/5mm/2.5mm不锈钢球，大球中球小球质量比为(5～50):(2.5～25):(0.5～5)，球磨时间4～8小时，球磨机转速500～1000r/min，球磨后的合金粉末颗粒尺寸＜200μm。
4.根据权利要求2所述的一种多级调控实现低温放氢富镁储氢材料的制备方法，其特征在于，所述步骤2磁力反应釜中，在280～350℃，氢压为5～10mpa条件下，对镁合金粉末进行高压氢化，氢化时间为6～12小时。
5.根据权利要求2所述的一种多级调控实现低温放氢富镁储氢材料的制备方法，其特征在于，所述步骤3中，球磨气氛为氮气，球料比为(10～40):1，使用直径5mm/2.5mm不锈钢球，大球小球质量比为(1～9):1，球磨时间10～60分钟，球磨机转速300～600r/min，最终粉末颗粒尺寸＜200μm。
