本发明属于电催化，具体涉及一种氮掺杂碳电芬顿呼吸阴极及其制备方法和应用。
背景技术：
1、苯酚具有稳定的结构，不易被降解。存在于环境中的苯酚对水体和大气均会造成污染。未经处理的含酚废水直接排入水体，会危害水生生物的繁殖和生存，进而影响人类。目前，从废水中去除苯酚的主要处理方法包括物理法、化学法和生物法。近年来，吸附法、生物法、电催化氧化法和光催化氧化法等技术被开发用于消除苯酚，但仍存在处理成本高、降解效率低、产生二次污染等问题。电催化氧化中的电芬顿技术在降解苯酚废水中具有高效、简便的优势。因阴极原位生成h2o2、氧化能力强等优点而得到国内外广泛研究。
2、然而，传统的电芬顿技术通过曝气实现h2o2的原位生成，这增加了辅助能量的消耗。同时电芬顿存在金属离子浸出的缺点，这导致其在实际应用过程中受限。因此，开发新型电芬顿阴极，节约曝气成本、减少金属离子浸出在污水处理领域具有重要的科学意义。
3、相关现有技术中，中国发明专利（发明名称：一种浮动式自然空气扩散电芬顿电极及处理难降解污水的方法，公布号cn116768328a）制备具有碳基空气扩散层和催化层的电极。将电极浮动在反应溶液上实现氧气向电极的自然扩散，通过电催化生成h2o2并利用催化剂层中的fe2+发生芬顿反应生成·oh降解污染物，以外源金属为催化剂不可避免会面临金属离子浸出导致的二次污染问题，在节约曝气成本的基础上避免二次污染问题亟待解决。
技术实现思路
1、针对现有技术的不足，本发明的目的在于解决上述现有技术中存在的问题。本发明旨在提供一种氮掺杂碳电芬顿呼吸阴极及其制备方法和应用，本发明所制备的阴极材料在电芬顿技术处理苯酚废水领域具有良好的应用潜力。既节约了曝气成本又避免了金属离子浸出所造成的二次污染问题。
2、本发明的目的之一是一种氮掺杂碳电芬顿呼吸阴极的制备方法，包括如下步骤：
3、步骤一、将碳毡基底表面作清洗预处理；
4、步骤二、将含氮的前驱体物质和石墨分散在乙醇中，得到前驱体溶液；
5、步骤三、将聚四氟乙烯浓缩分散液加入步骤二所制备得到的前驱体溶液进行混合分散均匀，得到混合溶液；
6、步骤四、将步骤三所制备的混合溶液均匀涂敷在步骤一预处理后的碳毡基底上；
7、步骤五、将步骤四涂敷后的碳毡进行干燥，然后进行煅烧，再经冷却后得到氮掺杂碳电极。
8、作为优选方案，所述步骤一中，将碳毡先后分别置于乙醇和去离子水中进行超声清洗。
9、作为优选方案，所述步骤二中，所述前驱体物质选自三聚氰胺、硝酸铵或尿素。
10、作为优选方案，所述步骤三中，投加所述四氟乙烯浓缩分散液与步骤二中的乙醇的体积比为0.003~0.010：1。
11、作为优选方案，所述步骤三中，投加所述聚四氟乙烯浓缩分散液与所述步骤二中的石墨的质量比为0.65~2.15：1。
12、作为优选方案，所述步骤三中，将聚四氟乙烯浓缩分散液加入步骤二所制备得到的前驱体溶液进行超声混合分散均匀，得到混合溶液，超声分散时间为10~20 min。
13、作为优选方案，所述步骤五中，所述煅烧条件为：在管式炉中以2℃/min~10℃/min升温速率至300℃~360℃，煅烧30~50 min。
14、本发明的目的之二是提供一种根据上述任一项所述制备方法制得的阴极。
15、本发明的目的之三是提供根据上述所述阴极在电芬顿产h2o2中的应用。
16、本发明的目的之四是提供一种所述氮掺杂碳呼吸阴极材料在电芬顿降解苯酚废水中的应用，所述应用方法包括为：配制苯酚溶液，取电解液于单室反应器中，以氮掺杂碳材料为电芬顿阴极，反应在室温下进行。
17、与现有技术相比，本发明至少具有如下有益效果：
18、其一、本发明的电极制备方法，以cf为基底，将外源氮负载到阴极材料上，杂原子氮的引入作为材料表面催化活性位点激活h2o2生成·oh去除污染物，不需要额外投加fe2+且不会产生铁污泥污染。本发明通过严格控制制备条件和煅烧工艺参数，整个制备过程清洁无污染，所制备电极材料稳定性高，在无曝气的情况下能实现高产h2o2。在无外源金属添加的情况下通过引入氮物种激活h2o2生成·oh降解苯酚。
19、其二、本方案的制备电极是一种性能优异、绿色环保的电芬顿阴极，其以cf为基底，具有廉价易得、比表面积较大、导电性性优异、结构紧密多孔等优点，在电芬顿体系中无额外曝气情况下，可以利用空气中的氧气和阳极氧化产生的氧气在阴极表面通过2e-氧还原反应产生h2o2，从而为氧还原产生h2o2阴极材料的制备提供了一种新思路。
20、其三、本发明还提供一种氮掺杂碳电芬顿呼吸阴极的应用，本制备方法所制备的电极材料是一种极具潜力的电芬顿阴极材料，通过本发明所制备材料的疏水表面存在多级微-纳米结构能够与反应溶液和氧气构建丰富的气-液-固三相界面。本方案通过将氮掺杂碳呼吸阴极垂直式没入反应溶液并暴露在反应溶液上方一定高度，利用构建的气-液-固三相界面直接利用空气中的氧气，避免曝气，三相界面的建立能够有效避免反应溶液阻塞固体电极与气体的接触。超疏水表面与液体接触时形成与大气连接的气囊，将气体引入反应界面。电极表面形成的气体、液体、固体三相共存的反应界面有助于强化氧气的传质作用，促进空气中的氧气快速传输至多孔碳材料表面并进一步还原生成h2o2。本发明制备的氮掺杂碳电芬顿呼吸阴极用于降解苯酚，反应180 min苯酚去除率能够达到95%以上，部分条件下接近甚至达到100%，降解应用效果显著。
1.一种氮掺杂碳电芬顿呼吸阴极的制备方法，其特征在于：包括如下步骤：
2.根据权利要求1所述的一种氮掺杂碳电芬顿呼吸阴极的制备方法，其特征在于：所述步骤一中，将碳毡先后分别置于乙醇和去离子水中进行超声清洗。
3.根据权利要求1所述的一种氮掺杂碳电芬顿呼吸阴极的制备方法，其特征在于：所述步骤二中，所述前驱体物质选自三聚氰胺、硝酸铵或尿素。
4.根据权利要求1所述的一种氮掺杂碳电芬顿呼吸阴极的制备方法，其特征在于：所述步骤三中，投加所述四氟乙烯浓缩分散液与步骤二中的乙醇的体积比为0.003~0.010：1。
5.根据权利要求1所述的一种氮掺杂碳电芬顿呼吸阴极的制备方法，其特征在于：所述步骤三中，投加所述聚四氟乙烯浓缩分散液与所述步骤二中的石墨的质量比为0.65~2.15：1。
6.根据权利要求1所述的一种氮掺杂碳电芬顿呼吸阴极的制备方法，其特征在于：所述步骤三中，将聚四氟乙烯浓缩分散液加入步骤二所制备得到的前驱体溶液进行超声混合分散均匀，得到混合溶液，超声分散时间为10~20 min。
7.根据权利要求1所述的一种氮掺杂碳电芬顿呼吸阴极的制备方法，其特征在于：所述步骤五中，所述煅烧条件为：在管式炉中以2℃/min~10℃/min升温速率至300℃~360℃，煅烧30~50 min。
8.一种根据权利要求1-7任一项所述制备方法制得的阴极。
9.根据权利要求8所述阴极在电芬顿产h2o2中的应用。
10.根据权利要求8所述阴极在降解苯酚废水中的应用，其特征在于，所述应用方法包括为：配制苯酚溶液，取电解液于单室反应器中，以氮掺杂碳材料为电芬顿阴极，反应在室温下进行。
