本发明属于储氢合金领域，具体涉及一种单相ab3型超晶格储氢合金及其制备方法。
背景技术：
1、根据国内外研究报道，将稀土储氢材料以ambn的形式进行命名，其中，a为与氢亲和力强的元素，能与氢反应生产氢化物，主要为稀土元素、ti、mg、zr、v等；b为氢气传递、释放等控制元素，主要为过渡金属如ni、co、cr等；b元素一般不与氢反应，但与a形成合金后，能够催化氢的吸收和释放。常见的稀土储氢材料包括ab5型、超晶格型（如ab3、a2b3、a5b19、ab4等）和稀土改性材料等。
2、ab5型储氢合金材料（如lani5）具有易活化、循环稳定性好等优点，但其重量储氢密度较小（约为1.4wt%），制约了其在气固储氢（氢能与燃料电池等）中的应用。为了提高重量储氢密度，具有超晶格结构的新型稀土储氢材料成为近年来的研究热点。稀土超晶格型储氢材料的晶体结构由［a2b4］和［ab5]亚单元沿c轴堆垛形成，因而该类型储氢材料兼具ab2型合金高容量特点和ab5型合金易活化的优点。日本大阪国立研究所采用粉末冶金技术和轻质元素替代的方法开发了高性能的puni3型超晶格储氢材料（ab3型），常温可逆储放氢密度达到1.8wt%以上，显著高于传统ab5型储氢材料。我国许多研究者，也进行了气固储氢用超晶格储氢材料的研究，所得材料的常温储氢密度超过1.7wt%，但常温放氢密度仅为1.4~1.6wt%。除了储氢容量，稀土储氢材料的循环寿命也至关重要。日本茨城大学发现mg取代pr形成pr1-xmgxni3合金，可以各向异性地收缩晶胞体积从而与氢发生可逆吸脱附，并阻止合金结构转变。燕山大学提出［a2b4］和［ab5]亚晶格间异步膨胀和收缩会导致合金超堆垛结构出现应力，从而破坏循环稳定性。上海大学发现少量mg替代y能够显著抑制la-y-ni体系的氢致非晶化，在提升电化学容量的同时，循环容量保持率提升了1倍。因此，通过加入mg，实现超晶格亚单元的调控和轻质元素替换，以及晶胞尺寸和亚单元之间的匹配性调节，有望开发出高储氢密度和长寿命的新型稀土储氢材料。
3、但是，因mg元素质量轻、熔点低，在储氢合金制备过程中，熔炼温度或热处理温度一般都超过mg元素的熔点，其容易上浮、挥发、粘附设备，导致储氢合金中的mg元素分布不均匀，以及mg元素含量不可控，且制备得到的储氢合金中一般存在多种类型的合金相结构，降低了储氢合金的重量储氢密度以及寿命。因此，目前，采用mg调控储氢合金的晶相结构和状态的工艺，还不成熟，无法通过简单的工艺高效获得单相的储氢合金，以实现提高储氢合金的重量储氢密度以及寿命的目的。
技术实现思路
1、针对上述现有技术涉及采用mg调控储氢合金的晶相结构和状态的工艺较难制得单相储氢合金的问题，本发明将提供一种单相ab3型超晶格储氢合金及其制备方法。
2、为实现上述目的，具体包括以下技术方案：
3、一种储氢合金，其化学通式为y1-x-yaxmgyni3-zbz，其中，x、y、z为化学计量比，且x、y、z的取值满足如下式：0≤x≤0.2、0.1＜y≤0.2、0≤z≤0.2，a包括sm、la、ca中的至少一种元素，b包括co、cr、zn、mo中的至少一种元素；所述储氢合金为单相的ab3型晶相结构。
4、本发明的储氢合金为单相ab3型超晶格晶相结构，其比其他多相或单相a2b7、a5b19储氢合金具有更高的储氢容量和循环稳定性。
5、优选地，所述储氢合金包括如下化学通式中的至少一种：y0.7sm0.15mg0.15ni2.9co0.1、y0.85mg0.15ni3、y0.8la0.05mg0.15ni3。
6、优选地，所述储氢合金具有(y,mg)1ni3晶相。
7、一种所述的储氢合金的制备方法，包括如下步骤：
8、（1）按照化学通式y1-x-yaxmgyni3-zbz的计量比，以及将各元素的单质作为原料，进行配料；
9、（2）将除了mg单质原料之外的各元素单质原料进行熔炼；
10、（3）再加入mg单质原料进行熔炼，得到合金熔体；
11、（4）将所述合金熔体进行甩带熔炼，得到合金甩带；
12、（5）将所述合金甩带进行热处理，得到所述储氢合金。
13、本发明的方法中，先将mg单质原料与其它金属元素单质原料分开进行熔炼，再采用甩带的方式使得合金熔体成型，最后再对合金甩带进行热处理，各过程相互配合，可以精确控制mg元素含量，优化合金相结构，实现改善合金性能的目的。
14、本发明的方法，可以克服mg元素分布不均匀、mg元素含量不易控制以及合金中存在多种类型的晶相的缺陷，获得单相的ab3型储氢合金，该合金具有高的储氢密度以及长久的储氢寿命。
15、优选地，步骤（1）中，在进行所述配料时，以化学通式y1-x-yaxmgyni3-zbz中mg元素的质量计，mg元素的含量过量15-30wt.%。
16、本发明通过添加过量的mg元素，增加合金中的mg元素含量，进一步精确控制mg元素的含量，提高晶格稳定，进而提高储氢合金的储氢性能。
17、优选地，步骤（2）中，所述熔炼采用感应熔炼，所述感应熔炼的功率为15-20kw，所述感应熔炼的时间为20-30min。
18、优选地，步骤（3）中，所述熔炼采用感应熔炼，所述感应熔炼的功率为10-15kw，所述感应熔炼的时间为4-8min。
19、优选地，步骤（4）中，所述甩带熔炼的速率为0.5-1.5m/s。
20、优选地，步骤（5）中，所述热处理的温度为900-950℃，所述热处理的时间为2-6h，升温至所述热处理的温度时的升温速率为5-10℃/min。
21、相对于现有技术，本发明具有以下有益效果：本发明的储氢合金为单相ab3型超晶格晶相结构，具有高的储氢密度以及长久的储氢寿命，其中，吸氢量达到1.8wt.%以上，有效放氢量达到1.7wt.%以上，200次循环容量保持率达到95%以上。
1.一种储氢合金，其特征在于，其化学通式为y1-x-yaxmgyni3-zbz，其中，x、y、z为化学计量比，且x、y、z的取值满足如下式：0≤x≤0.2、0.1＜y≤0.2、0≤z≤0.2，a包括sm、la、ca中的至少一种元素，b包括co、cr、zn、mo中的至少一种元素；所述储氢合金为单相的ab3型晶相结构。
2.如权利要求1所述的储氢合金，其特征在于，所述储氢合金包括如下化学通式中的至少一种：y0.7sm0.15mg0.15ni2.9co0.1、y0.85mg0.15ni3、y0.8la0.05mg0.15ni3。
3.如权利要求1所述的储氢合金，其特征在于，所述储氢合金的吸氢量达到1.8wt.%以上，所述储氢合金的有效放氢量达到1.7wt.%以上。
4.如权利要求1所述的储氢合金，其特征在于，所述储氢合金具有(y,mg)1ni3晶相。
5.一种权利要求1-4任意一项所述的储氢合金的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
6.如权利要求5所述的储氢合金的制备方法，其特征在于，步骤（1）中，在进行所述配料时，以化学通式y1-x-yaxmgyni3-zbz中mg元素的质量计，mg元素的含量过量15-30wt.%。
7.如权利要求5所述的储氢合金的制备方法，其特征在于，步骤（2）中，所述熔炼采用感应熔炼，所述感应熔炼的功率为15-20kw，所述感应熔炼的时间为20-30min。
8.如权利要求5所述的储氢合金的制备方法，其特征在于，步骤（3）中，所述熔炼采用感应熔炼，所述感应熔炼的功率为10-15kw，所述感应熔炼的时间为4-8min。
9.如权利要求5所述的储氢合金的制备方法，其特征在于，步骤（4）中，所述甩带熔炼的速率为0.5-1.5m/s。
10.如权利要求5所述的储氢合金的制备方法，其特征在于，步骤（5）中，所述热处理的温度为900-950℃，所述热处理的时间为2-6h，升温至所述热处理的温度时的升温速率为5-10℃/min。
